非均相臭氧催化材料制備與應用領域獲新進展
近日，清華大學環(huán)境學院張瀟源課題組和南京理工大學環(huán)境與生物工程學院韓衛(wèi)清課題組合作開發(fā)了一種具有微通道傳質-納米催化反應協(xié)同增效的二維化片層式催化劑，并對其在高級氧化水處理過程中的構效關系與傳質-催化促進效應進行了深入研究。團隊通過在二維化鋁箔表面構建微通道強化的微納協(xié)同催化結構，大幅提升了催化劑比表面積的利用效率，促進了界面污染物捕集效率與臭氧-自由基轉化速率的顯著提升，實現(xiàn)了低催化劑投加量下的化工尾水等實際廢水高效凈化。
圖1.二維化催化劑微納協(xié)同傳質-催化原理示意圖
催化劑是非均相高級氧化過程的核心，然而，在實際應用中，催化劑的高比表面積未必對應良好的催化效果。究其主要原因：一是催化劑大量的低效內部結構導致過長的內擴散距離，在催化過程中容易成為反應“死區(qū)”；二是由于孔徑效應導致的傳質-催化矛盾，小孔徑有利于提供更高的活性比表面積，但也造成了更低的孔內擴散效率。因此，如何優(yōu)化催化劑孔道結構、構建具有傳質-催化協(xié)同的催化劑功能表面是克服上述缺陷所面臨的一大挑戰(zhàn)。
針對上述難題，課題組提出了由傳統(tǒng)的球形顆粒催化劑到二維化催化劑的轉變思路，利用金屬鋁箔片表面的缺陷條紋誘導陽極氧化、磷酸腐蝕與金屬-非金屬協(xié)同負載等方法，成功構建得到了具有微米傳質通道-納米催化反應簇鑲嵌的催化劑表面，解決了非均相高級氧化過程中由于傳質距離造成的內擴散受限問題，以及由于單一介孔導致的傳質-催化矛盾問題，進一步通過利用催化劑表面過渡金屬活性位點的臭氧催化作用，實現(xiàn)了吸附型·OHads的高效生成和表面污染物的強化降解，大幅提升了單位質量催化劑的利用效率。
圖2.研究成果被選為《環(huán)境科學與技術》（Environmental Science & Technology）補充封面
相關研究成果以“二維化催化劑微納協(xié)同功能表面構建與水凈化應用”（2D-Like Catalyst with a Micro-nanolinked Functional Surface for Water Purification）為題發(fā)表在環(huán)境領域知名期刊《環(huán)境科學與技術》（Environmental Science & Technology）上，并被選為補充封面。
張瀟源和韓衛(wèi)清為論文共同通訊作者，清華大學環(huán)境學院原博士后、現(xiàn)南京理工大學副教授魏卡佳為論文第一作者。論文共同作者包括清華大學環(huán)境學院教授黃霞、化學工程系副教授張如范，2023屆碩士畢業(yè)生周作勇、2022屆碩士畢業(yè)生歐陽長沛，以及南京理工大學環(huán)境與生物工程學院2022級博士生顧連凱、2020級博士生李維、2019屆碩士畢業(yè)生王陸和2020屆碩士畢業(yè)生劉啟擎。
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